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Em março de 2002, a banda fez parceria com o produtor musical canadense Justin Bieber junto com o co-produtor e cineasta canadense Sean Kieferman.
A banda lançou seu primeiro "single", "I Get Pared".
Em maio de 2002, lançaram o segundo álbum intitulado "Don't Let Your Heart Be Within Us Part III".
"Don't Let Your Heart Be Within Us Part II" teve melhor aposta esportiva estreia em setembro nos Estados Unidos durante o Festival de Woodstock, no festival de rock 'n' roll de Nova Iorque.
O álbum entrou no top 10 dos "Billboard" 200 e terminou na décima posição.
Em novembro, "Don't Let Your Heart Be Within Us Part II" foi lançado em todo o país, sendo certificado com disco de ouro.
Em seu lançamento de mais do que vinte e nove mil cópias, "Don't Let Your Heart Be Within Us Part II" foi um sucesso comercial, faturando a posição de número 1 por quatro semanas consecutivos, e a posição de número 3 por quatorze semanas, sendo que até o momento esse número ficou ultrapassado em oito países.
"Don't Let Your Heart Be Within Us Part II" recebeu três discos de platina e cinco de ouro.Em 2006, a
banda lançou seu segundo álbum "", trazendo uma sonoridade diferente da banda anterior, que utilizava o baixo no estilo musical canadense para se conectar com o público.
O terceiro álbum foi lançado em 2007 com o título "Don't Let Your Heart Be Within Us Part I", também do mesmo ano, foi certificado com disco de ouro e prata pela RIAA.
"Don't Let Your Heart Be Within Us Part II" foi indicado ao BRIT Award e ao Grammy de Melhor Single, sendo que nessa mesma categoria foi indicado na categoria Melhor Trilha Sonora.
Em 2008, a The Neptunes embarcou nas turnês
"A World to Die", "The Other Side of the World Tour" e "The Neptunes Tour", com o primeiro lançado em fevereiro de 2009.
Em novembro, "Don't Let Your Heart Be Within Us Part III", foi lançado, em seguida, em 25 de novembro.
Em setembro de 2012, a banda anunciou o lançamento de uma turnê norte-americana para promover o álbum, com apresentações em casas de shows.
Em 15 de maio de 2014, Aysha James, da banda americana de heavy metal Avenged Sevenfold, anunciou via Twitter que a banda começaria uma turnê de verão chamada "Sanctuary".
Em 30 de agosto, a turnê
passaria por grandes estádios, com shows ao longo das principais rodovias de cidades do Canadá, nos Estados Unidos da América e Europa.
Em 2013, O Neptunes lançou um quarto álbum de estúdio, tendo como título o "O Outro Lado do Paraíso".
Na turnê da banda, Aysha James afirmou que a banda "não tem planos de se envolver musicalmente em estúdio" e pediu desculpas por seu mau desempenho nos concertos.
Um membro posterior da banda anunciou que eles seriam substituídos por outro membro para substituir o guitarrista da banda que já havia sido substituído e em troca de um contrato com
a empresa de gravação que iria financiar a turnê até 2023.
O segundo álbum foi lançado em 15 de 2012, com o lançamento de duas faixas.
Em março de 2011 a banda anunciou o retorno de "Arise And Glory", o terceiro álbum do seu terceiro disco.
O disco traz canções de covers de "R.E.M.P.A.
" de artistas contemporâneos dos anos 80 e clássicos, como "I Know Your Name" de Lou Reed, "Must For Me" de Stevie Wonder, "What's Your Name", de Stevie Wonder, "I'll Be Cake" de Chris Brown e "If You Think About It" de Bonnie Raitt.No início de
dezembro, a banda começou a promover um segundo álbum de estúdio, afirmando que o processo de gravação já estava concluído e que a banda queria relançar o material do último.
Em novembro de 2011, Aysha e a banda anunciaram a entrada de uma nova formação, composta por dois tecladistas, com o lançamento da turnê "The Other Side of the World Tour", na América do Norte.
Em janeiro de 2015, a banda fez turnê pelo Reino Unido, América do Sul, Austrália e na Austrália no final daquele ano, turnê com a turnê Europa e Oceania, e no início de 2016, a
banda passou pelos Estados Unidos e pela Europa.
Em 28 de maio de 2016, a banda anunciou melhor aposta esportiva formação para uma segunda turnê mundial, uma de três etapas, chamada "The Tour The Ultimate Tour".
Em 25 de novembro de 2016, a banda lançou uma apresentação ao vivo de "Sanctuary" no Bonnarooat em San Francisco, Califórnia.
Em 28 de novembro de 2016, Aysha James anunciou o seu nome para seu sexto álbum de estúdio, e em 16 de dezembro, a banda lançou "Sanctuary".
As datas para esta turnê não estão disponíveis.
Em setembro de 2019, a banda